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論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:69.46(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

原子核研究, 61(1), p.96 - 106, 2016/09

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。新たに開発した実験手法について解説するとともに、発表後の反響についても紹介する。

論文

103番元素が周期表を変える?!; ローレンシウムの第一イオン化エネルギーの測定から

佐藤 哲也

化学, 71(3), p.12 - 16, 2016/03

103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギー測定の結果、我々はローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その一方、得られた実験結果から推測される電子配置からは、ローレンシウムは13族に類似した最外殻電子軌道をもつことが示唆された。本研究により、ローレンシウムとルテチウムの周期表における位置に関する議論が再燃した。一連の研究成果とその後の議論について、解説する。

論文

ローレンシウムがアクチノイド最後の元素であることを証明; 103番元素の第一イオン化エネルギー測定に成功

佐藤 哲也

Isotope News, (740), p.16 - 19, 2015/12

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明することができた。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

放射化学, (32), p.34 - 41, 2015/09

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。この手法は、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを決定するために開発した。本手法について、詳しく解説する。

論文

Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:107 パーセンタイル:97.49(Multidisciplinary Sciences)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

口頭

First ionization energy measurements of heaviest actinides, lawrencium and nobelium

佐藤 哲也

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IE$$_1$$)を実験的に決定することにより、対象の原子の電子構造に関する知見を得られることが期待できる。我々は、表面電離過程におけるイオン化効率($$I_{rm eff}$$)のIE$$_1$$依存性を利用して、102番元素ノーベリウム(No)と103番元素ローレンシウム(Lr)のIE$$_1$$を決定することに成功した。実験には、$$^{248}$$Cm ($$^{13}$$C, 4n) $$^{249}$$Cf ($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成される$$^{257}$$No ($$T_{1/2}$$ = 24.5 s)および$$^{256}$$Lr ($$T_{1/2}$$ = 27 s)を用いた。核反応生成物は、表面電離型イオン源を用いてイオン化し、質量分離後に捕集されたイオンを放射線測定して、$$I_{rm eff}$$を決定する。イオン源温度2800 Kにおいて、$$^{257}$$Noおよび$$^{256}$$Lrを、それぞれ0.5 $$pm$$ 0.1%および36 $$pm$$ 7%の効率でイオン化することに成功した。求めたイオン化効率から得られたNoとLrのIE$$_1$$は、理論的に予想される値と非常によく一致した。

口頭

First ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。最近、我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。今回、Noおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムのIP$$_1$$を決定したところ、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加することを確かめることができた。

口頭

103番元素でみつけた周期表のほころび; 元素周期表が書き換わる?

佐藤 哲也

no journal, , 

新たに開発した表面電離法を応用した手法をもちいて、103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)を決定することに初めて成功した。測定されたIP$$_1$$は4.96$$pm$$0.08eVであり、アクチノイド中最小だった。得られた実験値は最新の相対論計算により求められた理論値4.963(15)eVとよく一致した。このことは、Lrが強い相対論効果の影響によって、電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をもつことを強く示唆するものだった。本成果は、理論計算に信頼できるベンチマークを与えたのみならず、原子番号が100を超える重い元素の原子の性質を調べる新しい道を拓くこととなった。これに加え、ランタノイド末端に位置するルテチウムとアクチノイド末端のローレンシウムの、周期表上における適切な位置に関する議論の引き金となった。

口頭

Ionization potential measurements of the heaviest actinides

佐藤 哲也

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。最近、我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。今回、Noおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムのIP$$_1$$を決定したところ、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加することを確かめることができた。

口頭

Measurements of the first ionization potentials of heavy actinides

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 武田 晋作*; Vascon, A.*; 阪間 稔*; 佐藤 大輔*; et al.

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム、101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。

口頭

Measurements of the first ionization potentials of heavy actinide elements

佐藤 哲也

no journal, , 

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、中性原子から価電子軌道の電子をひとつ取り除くために必要なエネルギーであり、最外殻電子軌道に関する情報を与える。最近、我々は表面電離法を用いることにより、103番元素ローレンシウムの単一原子レベルでのIP$$_1$$測定に初めて成功した。得られた実験値は、Lrがアクチノイド元素の中でもとりわけIP$$_1$$が小さく、$$5f^{14}7s^2$$閉殻構造に電子が一つ弱く結びついていることを示すものだった。次のステップとして、102番元素ノーベリウム(No)における閉殻構造を実験的に確認するため、100番元素フェルミウム(Fm)、101番元素メンデレビウム(Md)およびNoの測定に、同手法を適用した。その結果、実験的または半経験的に推定されている値とよく一致した。得られたIP$$_1$$値は、Noまで原子番号とともに増大し、Lrで劇的に小さくなった。同様の傾向がランタノイド終端でも見られることから、本実験結果から、Noにおいて$$5f$$軌道が満たされることを示すと結論できる。

口頭

Atomic/chemical properties of the heaviest actinide element lawrencium

佐藤 哲也

no journal, , 

強い相対論的効果の影響を受けていると期待される原子番号が100を超える重元素の化学的および原子的性質を議論するために、JAEAタンデム加速器に設置された同位体分離器オンライン(ISOL)を用いて、最も重いアクチニド元素であるローレンシウム(Lr, $$Z$$ = 103)の第一イオン化ポテンシャル(IP$$ _1$$)を決定することに成功した。さらに、同様のセットアップを使用してタンタル表面上のLr原子の吸脱着挙動を調べた。その結果、Lrが最外殻電子軌道として$$7p_{1/2}$$軌道を持ち、ルテチウムの同様な低揮発性を持つことを示唆した。

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